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論文

Hierarchical aggregation in a complex fluid; The Role of isomeric interconversion

Massey, D.*; Williams, C. D.*; Mu, J.*; Masters, A. J.*; 元川 竜平; 青柳 登; 上田 祐生; Antonio, M. R.*

Journal of Physical Chemistry B, 127(9), p.2052 - 2065, 2023/03

https://doi.org/10.1021/acs.jpcb.2c07527
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)

There is an ever-increasing body of evidence that metallic complexes, involving amphiphilic ligands, do not form normal solutions in organic solvents. Instead, they form complex fluids with intricate structures. For example, the metallic complexes may aggregate into clusters and these clusters themselves may aggregate into super-clusters. In order to gain a deeper insight into the mechanisms at play, we have used an improved force field to conduct extensive molecular dynamics simulations of a system composed of zirconium nitrate, water, nitric acid, tri-$$n$$-butyl phosphate and $$n$$-octane. The important new finding is that a dynamic equilibrium between the cis and trans isomers of the metal complex is likely to play a key role in the aggregation behavior. The isolated cis and trans isomers have similar energies but simulation indicates that the clusters consist predominantly of cis isomers. With increasing metal concentration, we hypothesize that more clustering occurs and the chemical equilibrium shifts towards the cis isomer. It is possible that such isomeric effects play a role in the liquid-liquid extraction of other species and the inclusion of such effects in flowsheet modelling may lead to a better description of the process.

論文

Nature of isomerism in exotic sulfur isotopes

宇都野 穣; 清水 則孝*; 大塚 孝治*; 吉田 亨*; 角田 佑介*

Physical Review Letters, 114(3), p.032501_1 - 032501_5, 2015/01

AA2014-0621.pdf:0.23MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.114.032501
 被引用回数：37 パーセンタイル：85.46(Physics, Multidisciplinary)

通常の偶偶核では、$$0^+_1$$, $$2^+_1$$, $$4^+_1cdots$$状態が強い$$E2$$遷移で結ばれていることがよく知られている。最近、中性子過剰核$$^{44}$$Sの$$4^+_1$$状態が観測され、$$4^+_1$$から$$2^+_1$$への$$E2$$遷移が非常に抑制されているという新しい現象が見つかった。この論文では、その起源を理論的に解明した結果を報告する。この強く抑制された$$E2$$遷移は殻模型計算によって得られるが、殻模型の多体波動関数は非常に複雑なため、$$E2$$遷移の抑制が起こる起源がこれまで理解されてこなかった。ここでは、角運動量射影後の変分法によって物体固定座標系における多体波動関数を得るという新規な手法を導入した。その波動関数を解析した結果、$$0^+_1$$, $$2^+_1$$では$$K$$量子数(物体固定座標系における角運動量の第3軸成分)が0となる通常の回転状態が主であるのに対し、$$4^+$$については$$K=4$$が主の状態が$$K=0$$が主の状態よりも低いエネルギーに出現し、それによって$$E2$$遷移が抑制されることがわかった。この解釈は$$^{43}$$Sの励起スペクトルも説明可能なことから妥当性が高い。これは、$$K$$核異性体の一種であり、これまで発見されたもので最も軽い核で出現するものである。

論文

Revaluation of the correlation of isomer shift with Np-O bond length in various neptunyl(V and VI) compounds

佐伯 正克; 中田 正美; 川崎 武志*; 西村 健*; 北澤 孝史*; 竹田 満洲雄*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 270(2), p.379 - 384, 2006/11

https://doi.org/10.1007/s10967-006-0360-x
 被引用回数：3 パーセンタイル：24.11(Chemistry, Analytical)

5価と6価のネプツニル化合物の構造と異性体シフトの相関に関する再評価を行った。その結果、5価ネプツニル化合物の異性体シフトと全配位子とネプツニウムとの平均結合距離の間に直線関係が成り立つことを見いだした。6価ネプツニル化合物の異性体シフトとの間にはネプツニル基内のネプツニウムと酸素の間に強い相関があることが判明した。さらに、ネプツニウムへ配位する配位子の電気陰性度の大きさに従い異性体シフトが変化することを示唆した。

論文

Identification of the $$K^pi=11/2^+$$ isomer in neutron-rich $$^{187}$$W

静間 俊行; 早川 岳人; 御手洗 志郎*; 森川 恒安*; 石井 哲朗

Physical Review C, 71(6), p.067301_1 - 067301_4, 2005/06

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.71.067301
 被引用回数：6 パーセンタイル：45.53(Physics, Nuclear)

深部非弾性散乱反応を用いて、中性子過剰核$$^{187}$$Wの励起状態を生成した。反応チャンネルの選別のため、ビーム様フラグメントをシリコン検出器を用いて測定した。また、ゲルマニウム検出器を用いて、遅延$$gamma$$線の測定を行った。その結果、$$^{187}$$Wにおいて、励起エネルギー411keVに、新たに1.56(28)マイクロ秒の核異性体の観測に成功した。近傍の原子核の準位構造から、この核異性体は、$$11/2^+$$[615]準粒子配位を持つことがわかった。

論文

$$^{237}$$Npメスバウアーパラメータとネプツニル錯体の結晶構造との相関関係

佐伯 正克

日本結晶学会誌, 46(6), p.415 - 420, 2004/12

https://doi.org/10.5940/jcrsj.46.415

まず、ネプツニウムの化学に関し、3価から7価の全ての原子価状態における化合物の概要とメスバウアーパラメータのうち、異性体シフトに関し解説した。次いで、5価及び6価ネプツニウム(ネプツニル)化合物の構造と異性体シフトの相関に関して解説した。

論文

A New isomer in $$^{136}$$Ba populated by deep inelastic collisions

静間 俊行; Gan, Z. G.*; 小川 建吾*; 中田 仁*; 大島 真澄; 藤 暢輔; 早川 岳人; 初川 雄一; 菅原 昌彦*; 宇都野 穣; et al.

European Physical Journal A, 20(2), p.207 - 210, 2004/04

https://doi.org/10.1140/epja/i2003-10163-6
 被引用回数：13 パーセンタイル：71.74(Physics, Nuclear)

深部非弾性散乱反応により$$^{136}$$Baの核異性体の同定に成功した。$$gamma$$線の同時計測データーの解析から、核異性体の励起エネルギーを3357keV、スピン及びパリティを10$$^+$$と決定した。また、$$gamma$$線の時間相関の分析から、核異性体の半減期として、94$$pm$$10nsを得た。さらに、殻模型計算から、核異性体に対して、2つの中性子が$$h_{11}$$軌道をとる配位であることを明らかにした。

論文

ネプツニウム化合物の構造と異性体シフト

佐伯 正克; 中田 正美; 北澤 孝史*

KURRI-KR-106, p.38 - 42, 2004/03

これまでに蓄積されたネプツニウム化合物の構造に関するデータと、$$^{237}$$Npメスバウアスペクトルの異性体シフトの間に存在する相関関係を、種々の角度から検討した。6価化合物については、ネプツニウムに配位する全配位子との平均結合距離と強い相関があるとされていたが、ネプツニル基を含む化合物について、酸素のみが配位している場合には、ネプツニル基のNp-O距離との相関のほうがより強いことを、広い結合距離にわたって明らかにした。しかし、窒素やフッ素が配位した化合物の場合には、この相関から外れることも見いだし、配位元素の電気陰性度による説明を試みたが、十分な結果は得られなかった。5価化合物の場合には、今回見いだした相関は成立しない。今後、5f電子の挙動をより定量的に議論する必要がある。

論文

High-spin structure in $$^{185}$$Os

静間 俊行; 御手洗 志郎*; Sletten, G.*; Bark, R. A.*; Gjorup, N. L.*; Jensen, H. J.*; Piiparinen, M.*; Wrzesinski, J.*; 清水 良文*

Physical Review C, 69(2), p.024305_1 - 024305_18, 2004/02

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.69.024305
 被引用回数：15 パーセンタイル：65.31(Physics, Nuclear)

$$^{176}$$Yb($$^{13}$$C,4n)反応を用いて、$$^{185}$$Os原子核の高スピン構造の実験的研究を行った。その結果、これまで知られていた1準粒子配位に基づくほとんどの回転帯に対して、より高い励起準位まで観測することに成功した。また、新たに、多準粒子配位に基づく回転帯を発見し、g因子の測定により、ニルソン配位を決定した。さらに、励起エネルギー5008keVに、半減期18ナノ秒を持つ、新しい核異性体の同定に成功した。本論文では、K禁止の度合いについて、量子トンネリング模型と比較分析を行う。

論文

${it Trans}$-1,2-dichloroethylene decomposition in low-humidity air under electron beam irradiation

Sun, Y.*; 箱田 照幸; Chmielewski, A. G.*; 橋本 昭司*

Radiation Physics and Chemistry, 68(5), p.843 - 850, 2003/12

https://doi.org/10.1016/S0969-806X(03)00347-5
 被引用回数：8 パーセンタイル：49.89(Chemistry, Physical)

電子ビーム照射による揮発性有機化合物の分解に関する研究の一環として、低水分空気中に含まれたトランス-1,2-ジクロロエチレン(${it trans}$-DCE)の分解について調べた。${it trans}$-DCEや有機性分解生成物をガスクロマトグラフ-FID検出器で分析し、また二酸化炭素及び一酸化炭素濃度を全有機炭素計により測定した。その結果、炭素換算で分解生成物の10%程度が、幾何学異性体のシス-1,2-ジクロロエチレンであることがわかった。また、同ベースガス中に含まれた${it trans}$-DCEと構造異性体の1,1-ジクロロエチレンについて分解率及び分解生成物について化学反応シミュレーション計算を行うことにより、${it trans}$-DCEの分解反応を引き起こす活性種の特定や連鎖分解反応について考察した。

論文

Inelastic excitation of $$^{187}$$Re

静間 俊行; 藤 暢輔; 大島 真澄; 菅原 昌彦*; 松田 誠; 早川 岳人; 小泉 光生; 長 明彦; Zhang, Y. H.*; Liu, Z.*

European Physical Journal A, 17(2), p.159 - 165, 2003/06

https://doi.org/10.1140/epja/i2002-10156-y
 被引用回数：10 パーセンタイル：55.62(Physics, Nuclear)

加速エネルギー500MeVの$$^{82}$$Seビームを$$^{187}$$Reに照射し、非弾性散乱反応により、$$^{187}$$Re原子核の励起状態を生成した。放出$$gamma$$線をゲルマニウム検出器により計測した。その結果、$$5/2^+$$[402]と$$9/2^-$$[514]の準粒子配位をもつ2つの回転バンドについて、それぞれ、$$I^pi=(21/2^+)$$ and $$(21/2^-)$$まで観測でき、そのバンド構造は、回転模型により説明できることを明らかにした。また、励起エネルギー1682keVに、新たに半減期114(23)nsの核異性体を発見した。この核異性体の準粒子配位や、崩壊機構について議論する。

論文

Neutron capture cross section to $$^{186}$$Re isomeric state

早川 岳人; 静間 俊行; 山内 俊彦; 峰原 英介; 有澤 孝

Nuclear Physics A, 718, p.665c - 667c, 2003/05

$$^{186}$$Reには20万年の長い半減期の核異性体が存在する。$$^{185}$$Reの中性子照射によって$$^{186}$$Re核異性体が生成されるはずであるが、その絶対値測定は行われていなかった。そこで、東海研原子炉JRR-4を用いてRe金属薄膜に熱中性子を6時間照射した。4ヶ月の冷却期間後に、$$^{186}$$Re核異性体から$$beta$$崩壊にともなって放出される$$gamma$$線を測定することで中性子捕獲断面積の測定を行った。この中性子捕獲断面積は、重元素合成過程において重要であり、187Os-$$^{187}$$Re原子核宇宙時計への寄与が問題になる。この測定によって、$$^{186}$$Re核異性体経由の寄与は186Osの存在量の1パーセント以下であることを明らかにした。

論文

$$^{151}$$Eu M$"o$ssbauer spectroscopic study on the Eu$$_{y}$$M$$_{1-y}$$O$$_{2-y}$$(0$$leq$$y$$leq$$1.0)(M=Th, U)

正木 信行; 音部 治幹; 中村 彰夫; 原田 大実*; 伊藤 健太郎*; 佐々木 吉慶*; 日夏 幸雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.217 - 220, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875448

Eu$$_{y}$$M$$_{1-y}$$O$$_{2-y}$$(0$$leq$$y$$leq$$1.0)(M=Th, U)系について、$$^{151}$$Euメスバウア分光法を用いて局所構造を調べた。粉末X線回折によると、M=Th系では、y$$<$$0.5で酸素空格子点(V$$_{o}$$)が無秩序配置をとる欠陥蛍石型相を、0.5$$<$$y$$<$$0.8でV$$_{o}$$が秩序化したC型相と欠陥蛍石型相を、y$$>$$0.85の領域でC型相と単斜晶のFu$$_{2}$$O$$_{3}$$相となることが示された。この系で、Eu$$^{3+}$$の異性体シフトは、Eu固溶率yに従って増加した。Eu$$^{3+}$$に対するO$$^{2-}$$の配位数(CN)はCN=8-2yに従って減少するので、O$$^{2-}$$イオン間の反発力の減少によって、平均Eu-O間距離も減少する。この相関は、酸化物系におけるEu$$^{3+}$$の異性体シフトとEu-O結合距離の経験的相関に従っている。U系において相図はTh系と同様であったが、異性体シフトは変化せずTh系に比べて小さな値をとった。

論文

Tunneling in high-$$K$$ isomeric decays

静間 俊行; 清水 良文*; 早川 岳人

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(11), p.1137 - 1141, 2002/11

https://doi.org/10.3327/jnst.39.1137
 被引用回数：4 パーセンタイル：29.25(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$遷移の禁止度の非常に大きな$$K$$核異性体の崩壊について、量子トンネル効果を考慮した理論模型を用いて、遷移確率の系統的な研究を行なった。本研究では、われわれが観測した$$K$$禁止遷移、及び、最近、他グループにより報告された$$K$$禁止遷移について、実験値と理論値の比較分析を行なった。その結果、実験値と理論値の非常によい一致を得ることができ、量子トンネル効果による$$K$$核異性体の$$gamma$$崩壊メカニズムを明らかにした。さらに、質量数180領域の中性子過剰核に対して、量子トンネル効果によるK核異性体の波動関数の透過率の同位体依存性を調べた。その結果、陽子数66、中性子数104付近において、透過率が最も小さく、この付近の原子核において、核異性体の存在する可能性が大きいことがわかった。

論文

High-$$K$$ negative parity states in $$^{184}$$Os

静間 俊行; Stevenson, P. D.*; Walker, P. M.*; 藤 暢輔; 早川 岳人; 大島 真澄; 古野 興平*; 小松原 哲朗*

Physical Review C, 65(6), p.064310_1 - 064310_12, 2002/06

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.65.064310
 被引用回数：15 パーセンタイル：62.9(Physics, Nuclear)

$$^{170}$$Er($$^{18}$$O,4n)反応を用いて、$$^{184}$$Os原子核の高スピン状態の研究を行った。その結果、半減期48ナノ秒,$$K^pi=(18^-)$$の核異性体とともに、新しい負パリティ状態の観測に成功した。多準粒子配位の計算から、ニルソン準位による配位を決定した。また、ポテンシャルエネルギー表面の計算結果から、$$^{184}$$Os原子核の高スピン負パリティ状態において、3軸非対称変形が現れることがわかった。さらに、$$K^pi=(18^-)$$の核異性体の崩壊における$$K$$量子数の役割について明らかにした。

論文

Multi-quasiparticle states and ${it K}$-forbidden transitions in $$^{183}$$Os

静間 俊行; 松浦 勝之*; 藤 暢輔; 早川 岳人; 大島 真澄; 初川 雄一; 松田 誠; 古野 興平*; 佐々木 康之*; 小松原 哲朗*; et al.

Nuclear Physics A, 696(3-4), p.337 - 370, 2001/12

https://doi.org/10.1016/S0375-9474(01)01210-6
 被引用回数：20 パーセンタイル：73.84(Physics, Nuclear)

$$^{183}$$Osの高スピン状態を、170Er(18O,5n)反応を用いて生成した。その結果、5つの回転バンドを新たに観測し、gファクターから準粒子配位を決定した。また、励起状態 5000MeV程度に、2つの核異性体を観測した。その内の1つは、K量子数43/2を有し、基底状態回転帯(K=9/2)へ、K量子数の差17を伴う遷移をしていることが明らかになった。本論文では、量子力学的トンネリグ模型を用いて、この核異性体の崩壊機構を解明する。

論文

The Spartial effect of hydrophobic groups in pendant amino acid monomers on the thermal volume phase transition of hydrogels

Hendri, J.*; 廣木 章博*; 前川 康成; 吉田 勝; 片貝 良一*

Radiation Physics and Chemistry, 61(2), p.155 - 161, 2001/05

https://doi.org/10.1016/S0969-806X(00)00390-X
 被引用回数：2 パーセンタイル：19.66(Chemistry, Physical)

メタクリロイルL-アラニンイソプロピルエステル(MA-AlaOiPr)とメタクリロイルL-バリンメチルエステル(MA-ValOMe)は、ポリマー側鎖の異なった位置にメチル基とイソプロピル基をもつ位置異性体である。温度変化に追従したポリマーの体積相転移(VPTT)から、疎水基(メチル基とイソプロピル基)の位置効果を評価するため、32$$^{circ}C$$にVPTTをもつメタクリロイルL-アラニンメチルエステルと位置異性体を共重合した。コポリマーのVPTTと組成の直線プロットから求めたMA-AlaOiPrとMA-ValOMeのVPTTは、-25$$^{circ}C$$と-78$$^{circ}C$$に存在することがわかった。この結果から、アミノ酸残基にイソプロピル基を含むMA-ValOMeの方がMA-AlaOiPrに比べ、より強い疎水の場合をポリマー側鎖に付与できることが明らかとなった。

論文

CO$$_{2}$$レーザー照射によるPCBの分解試験

山内 俊彦; 亀井 康孝*; 伊藤 伸一*; 古川 行夫*; 峰原 英介

環境科学会誌, 14(1), p.73 - 76, 2001/01

https://doi.org/10.11353/sesj1988.14.73

FELレーザーを照射する前実験として、同じ発振波長域(赤外)にあるCO$$_{2}$$レーザーをPCBに照射し、分解試験を行った。ここでは、約100種類の異性体を含むPCB試料にレーザーを照射した。レーザー出力5W及びパルス幅80$$mu$$sのレーザーを照射したところ分解し、質量分析型ガスクロマトグラフィ(GC/MS)の測定から、照射によるPCBの分解効率は80%以上であった。

論文

Definitive evidence for the existence of a long-lived vinylidene radical cation, H$$_{2}$$C=C$$^{+}$$

早川 滋雄*; 高橋 光人*; 荒川 和夫; 森下 憲雄

Journal of Chemical Physics, 110(6-8), p.2745 - 2748, 1999/02

https://doi.org/10.1063/1.477875
 被引用回数：21 パーセンタイル：55.28(Chemistry, Physical)

MS/MS装置を使って、W(CO)$$_{n+}$$(n=4~6)の電荷逆転スペクトルとCIDスペクトルを測定した。CIDスペクトルでは非解離のピークが最も強く、主なピークはいくつかのCOを脱離した正イオンによる。CO脱離の数が大きくなるにつれて、ピーク強度は小さくなった。電荷逆転スペクトルでは非解離のピークは検出されず、主要なピークは、どのような入射イオンに関しても親イオンから2つのCOを失った負イオンであった。これらのスペクトルから内部のエネルギー分布を熱化学定数を用いて見積もった。電荷逆転質量分析法において得られた内部のエネルギー分布は、入射イオンのエネルギーレベルから約4eV低い位置に集中していた。この4eVのエネルギーはCsのイオン化エネルギー3.89eVと一致し、電荷逆転質量分析法では近共鳴の電子移動で生成した励起中性種から解離が起こるのを証明した。

論文

A Correlation between isomer shifts of $$^{237}$$Np Moessbauer spectra and coordination numbers of Np atoms in neptunyl(V) compounds

佐伯 正克; 中田 正美; 中本 忠宏*; 山下 利之; 正木 信行; Krot, N. N.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(2), p.221 - 225, 1999/00

https://doi.org/10.1007/BF02349486
 被引用回数：7 パーセンタイル：49.7(Chemistry, Analytical)

Np(V)のマロン酸、ギ酸、グリコール酸、フタル酸塩及びマロン酸とギ酸のアンモニアとの複塩を合成し、メスバウア分光法を用いてNpの配位数と異性体シフトの相関を調べた。複塩中のNp周りの酸素配位数は8であることがわかっている。フタル酸塩はわれわれが初めて合成したものであるが、Np周りに酸素が7つ配位していることを見出した。その他の化合物中のNp周りの酸素配位数は7であることが明らかになっている。これらの化合物のメスバウアスペクトルの異性体シフト値は、酸素配位数は7の場合には約-19mm/s付近に集中した。一方、酸素配位数が8の場合にはその値は約-16mm/sとなり、7配位の場合と明らかな違いを示した。これらの結果は、Npの核位置における電荷密度で説明可能であり、配位数と異性体シフト間には明らかな相関があることがわかった。

論文

Present status of advanced photon science research program related to X-, and $$gamma$$-ray emission source development

有澤 孝; 的場 徹; 山川 考一; 丸山 庸一郎; 貴家 恒男; 若井田 育夫; 中島 一久*; 佐々木 明; 峰原 英介; 大島 真澄

Proc. of the 1st International Induced Gamma Emision Workshop, p.29 - 41, 1999/00

光量子科学では、超高ピーク出力レーザーでX線レーザー及びX線光源を駆動し、さらにそれによって$$gamma$$線を駆動するというような手順で研究開発を進めている。今までに得られた超高ピーク出力レーザーについて紹介しながら、X線や$$gamma$$線の放出方法について説明を行う。特に、核異性体を用いた$$gamma$$線核分光及び$$gamma$$線放出研究について述べる。

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